계층적 마이크로/나노구조의 은 중공사는 이산화탄소의 전기환원을 촉진합니다.

Nature Communications 13권, 기사 번호: 3080(2022) 이 기사 인용

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지속 가능한 방식으로 CO2를 상용 화학물질로 효율적으로 전환하는 것은 탄소 중립을 달성하는 데 매우 중요합니다. CO2 활용 분야에서 상당한 진전이 이루어졌지만 온화한 조건에서 높은 공간 속도를 갖춘 고효율 CO2 전환은 여전히 ​​과제로 남아 있습니다. 여기에서 우리는 RHE에 비해 -0.83V의 전위에서 93%의 패러데이 효율과 1.26A·cm−2의 전류 밀도로 CO2를 CO로 감소시키는 계층적 마이크로/나노 구조의 은 중공 섬유 전극을 보고합니다. 주변 온도 및 압력에서 최대 31,000mL · gcat−1 · h−1 CO2의 50%가 넘는 전환이 달성됩니다. 전기화학적 결과와 시간 분해 오페란도 라만 스펙트럼은 향상된 3상 인터페이스 반응과 방향성 물질 이동이 CO 생성을 시너지적으로 증가시킨다는 것을 보여줍니다.

대규모 CO2 활용, 상용 화학물질을 생산하면서 탄소 배출을 줄이는 것은 탄소 중립을 달성하기 위한 유망한 전략입니다1,2,3. 메탄올 또는 기타 화합물로의 CO2 수소화와 같은 열촉매 경로는 산업적 잠재력을 나타내지만 수소 공급원과 심각한 반응 조건의 딜레마로 어려움을 겪고 있습니다4,5,6. 최근 전기촉매 CO2 변환은 재생 가능한 전기 전환과 CO2 활용7,8,9,10의 바람직한 결합을 통해 이점을 얻는 놀라운 기술로 등장했습니다. 그러나 CO2 전기환원의 효율성은 전해질 용액의 제한된 CO2 용해도와 다양한 동역학9,11로 인해 열촉매 CO2 전환 공정보다 훨씬 열등합니다. 이러한 문제를 해결하기 위한 한 가지 전략은 초소수성 폴리테트라플루오로에틸렌과 전도성 탄소층으로 장식된 고활성 촉매로 구성된 가스 확산 전극을 채택하는 것입니다. 이러한 가스 확산 전극과 관련하여 이러한 여러 구성 요소는 미묘한 절차를 통해 조립되어 복잡한 구성을 구축하므로 실제 확장을 방해할 수 있습니다. 이러한 가스 확산 전극12,16을 통해 다양한 제품의 큰 전류 밀도와 높은 패러데이 효율이 실현되었지만 특히 높은 유속에서 CO2 전환율은 여전히 ​​20%보다 낮습니다(보충 표 1). 또한, 컴팩트한 구조를 가진 3차원 중공 섬유 전극은 향상된 물질 전달 덕분에 효율적이고 빠른 CO2 전기 환원에서 유망한 잠재력을 나타냅니다. 현재까지 중공 섬유 전극은 경제적으로 실행 가능한 CO2 전기화학적 전환을 제공하기에는 여전히 너무 제한된 전류 밀도(200mA ∙ cm−2)를 제공합니다19,20.

본 논문에서는 CO2를 CO로 전기환원하기 위해 금속 은(Ag)만으로 구성된 계층적 마이크로/나노 구조를 갖는 중공사 전극을 보고합니다. CO2 분산기 역할을 하는 다공성 중공사 Ag 전극은 3상 계면 반응을 향상시킬 뿐만 아니라 또한 전기분해 중 물질 이동을 안내합니다(그림 1). 결과적으로 CO2 변환은 주변 조건에서 60 mL ∙ min−1의 유량에 해당하는 31,000 mL ∙ gcat−1 ∙ h−1의 높은 공간 속도에서 50%를 초과하여 안정적인 대전류 밀도(~1.26 A)를 유지합니다. ∙ cm−2) 및 긴 수명에 대한 지속적인 테스트에서 높은 CO 패러데이 효율(~93%)을 나타냈으며 이는 지속 가능한 CO2 활용에 있어 고무적인 진전을 나타냅니다.

CO2에서 CO로의 전기환원을 촉진하기 위한 계층적 마이크로/나노 구조의 은 중공사의 개략도.

은 중공 섬유(Ag HF)는 상업용 Ag 분말(보충 그림 1)로부터 결합된 상 반전/소결 공정에 의해 먼저 제조된 후 전기화학적 산화환원 활성화 처리를 거쳐 활성화된 Ag HF를 얻었습니다(보충 그림 2-4) ). 원래의 Ag 분말의 구형 입자가 아닌 Ag HF의 외부 표면에서 융합된 은 입자(보충 그림 5, 6)는 Ag HF 제조 중에 소결하여 잘 통합된 기판이 형성되었음을 암시합니다.