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Nature Communications 13권, 기사 번호: 4982(2022) 이 기사 인용

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전 세계 수백만 가구가 여전히 물 부족에 취약하며 식수를 이용할 수 없습니다. 고급 산화 공정(AOP)은 적격한 활성 산소종(ROS)을 사용하여 수질을 정화하는 효과적인 방법이지만 소모성 시약 투입, ROS 생산 및 지지체 전처리에서 비용이 많이 들고 지루한 공정으로 인해 방해를 받습니다. 전해질. 여기서 우리는 인공 잎을 사용하여 물에서 태양광을 이용한 H2O2 생산과 광펜톤 유사 반응을 자체 순환 가능한 시스템으로 결합하여 1 Sun AM에서 0.77μmol/(min·cm2)의 비보조 H2O2 생산 속도를 달성했습니다. 1.5 조명. 또한 물, 산소 및 햇빛만 필요로 하는 실시간 폐수 정화를 위한 재활용 촉매를 갖춘 보조 태양열 구동 중탄산염 활성화 과산화수소(BAP) 시스템에 대형(70cm2) 인공 잎이 사용되었습니다. 이 시연에서는 실험실 벤치탑에서 산업계에 이르기까지 분산형 환경 거버넌스 애플리케이션을 위한 광전기화학 기술의 타당성과 확장성을 강조합니다.

고급 산화 공정(AOP)은 생성된 활성 산소종(ROS)이 유기 분자를 광물화하는 강력한 산화 능력을 갖기 때문에 수용액에서 다양한 유기 오염을 효과적으로 처리할 수 있는 인식된 접근 방식입니다1. 펜톤 반응은 고농도의 수산기 라디칼(·OH)을 빠르게 생성할 수 있는 가장 대표적인 AOP 중 하나이므로 폐수 처리 공학2에서 널리 채택되고 있습니다. 그러나 펜톤 반응은 H2O2, 철염, 산/알칼리 등 다양한 화학 시약의 지속적인 공급이 필요한 비가역적 공정으로, 전체 폐수 처리 공정 비용을 1배 이상 증가시킨다3. 반도체에 대한 이종 광촉매는 저렴한 비용으로 친환경적이고 지속 가능한 AOP로 간주되는 광유도 산화환원 공정을 통해 다양한 ROS를 생성할 수 있습니다4. 지난 수십 년 동안 다양한 광촉매 및 광촉매 시스템을 개발하거나 설계하여 유기 오염의 광촉매 분해에 많은 노력을 기울였습니다. 그러나 수용액에서 광유도 산화환원 과정에 의해 ROS를 직접 생성하는 것은 광유도 전자/정공 쌍의 빠른 재결합과 라디칼 생성의 높은 열역학적 장벽(예: -0.33 V에서 ·O2- 및 1.99 V에서 ·OH 대 1.99 V에서)으로 인해 크게 제한됩니다. 일반 수소 전극(NHE)은 광촉매와 펜톤 반응(소위 광-펜톤 반응)을 결합하는 경우에도 H2O26,7의 공급이 필요합니다. 따라서 실제로 효율적이고 저비용이며 지속 가능한 AOP를 찾는 것이 절실히 필요합니다.

최근 몇 년 동안 중탄산염(HCO3-)은 H2O2와 반응하여 HCO4-를 높은 반응성으로 형성할 수 있을 뿐만 아니라 다음과 같은 가역 반응을 통해 광전기화학(PEC) 조건에서 수산화성 H2O2 발생을 보조하는 역할을 한다는 것이 밝혀졌습니다. 다음8,9:

위의 가역적 반응은 태양광 조명 하에서 HCO3−를 함유한 수용액에서 H2O2의 현장 생성 및 분해 가능성을 제공합니다10,11,12. 또한, HCO4-와 H2O2의 공존은 Co, Cu 또는 Mn 이온 활성화에 의해 다양한 ROS(·O2-, ·OH, CO3·- 등)의 형성을 촉진하는 것으로 보고되었습니다13,14,15. HCO3−, H2O2, HCO4−와 자유 라디칼 종 간의 상관 관계는 우리가 고효율과 저렴한 비용으로 자체 순환 AOP 시스템을 설계하도록 영감을 줍니다16,17,18.

여기서는 폐수 처리를 위한 지속 가능한 반응 시스템을 실현하기 위해 의도적으로 설계된 인공 잎을 기반으로 한 자체 순환형 Fenton 유사 시스템을 제안합니다(그림 1a). 첫째, SnO2-x/BiVO4/WO3 광전극과 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)으로 개질된 Mo 단일 원자 촉매/약하게 환원된 그래핀 산화물 코팅 가스 확산 전극(PTFE@Mo-SACs)으로 구성된 태양열 구동 비보조 인공 잎 /mrG-GDE) 음극은 바이어스 없는 태양광-과산화수소 효율에 해당하는 AM 1.5G 조명 하에서 0.77μmol/(min cm2)의 생산 속도로 중탄산염 함유 전해질에서 효율적인 H2O2 생산을 충족합니다( SHyE)는 1.46%이다. 둘째, 생성된 H2O2는 즉시 현장에서 주요 ·OH, ·O2- 및 1O2 등으로 활성화될 수 있습니다. 중탄산염 전해질에서 Mn(II) 종의 촉매작용을 통해 Mn(II) 종은 상응하게 높은 원자가의 Mn(IV) 종으로 산화됩니다. 셋째, Mn 종은 음극에서 Mn(IV) 종을 Mn(II)로 환원함으로써 재활용될 수 있습니다(그림 1a). 결과적으로 물, 산소, 햇빛만 필요한 자체 순환 공정은 다양한 유기 오염 물질 제거에 대해 1개월 이상의 장기 안정성을 보여줍니다.